磁场对疏水表面铁磁流体液滴浸润性的影响及调控

欧阳奕, 温明富, 王娅萍, 杜玥蒨, 王誉乔, 牛小东

欧阳奕, 温明富, 王娅萍, 等. 磁场对疏水表面铁磁流体液滴浸润性的影响及调控[J]. 实验流体力学. doi: 10.11729/syltlx20220086.
引用本文: 欧阳奕, 温明富, 王娅萍, 等. 磁场对疏水表面铁磁流体液滴浸润性的影响及调控[J]. 实验流体力学. doi: 10.11729/syltlx20220086.
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OU Y Y, WEN M F, WANG Y P, et al. Influence and regulation of magnetic field on wettability of ferrofluid droplet on hydrophobic surface[J]. Journal of Experiments in Fluid Mechanics. doi: 10.11729/syltlx20220086.
Citation: OU Y Y, WEN M F, WANG Y P, et al. Influence and regulation of magnetic field on wettability of ferrofluid droplet on hydrophobic surface[J]. Journal of Experiments in Fluid Mechanics. doi: 10.11729/syltlx20220086.
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磁场对疏水表面铁磁流体液滴浸润性的影响及调控

  • 1.

    汕头大学 智能制造技术教育部重点实验室，汕头　515063

  • 2.

    汕头大学 工学院，汕头　515063

基金项目: 国家自然科学基金（12172203）
详细信息
    作者简介:

    欧阳奕: （1998—），女，广东深圳人，硕士研究生，研究方向：磁流体实验。通信地址：广东省汕头市金平区鮀江街道大学路243号汕头大学（515063）。E-mail：20youyang@stu.edu.cn

    通讯作者:

    温明富: E-mail：mfwen@stu.edu.cn

  • 中图分类号: O361.3

Influence and regulation of magnetic field on wettability of ferrofluid droplet on hydrophobic surface

  • 1.

    Key Laboratory of Intelligent Manufacturing Technology　(Shantou University), Ministry of Education, Shantou　515063, China

  • 2.

    College of Engineering, Shantou University, Shantou　515063, China

摘要

    摘要
  • 摘要: 利用铁磁流体液滴在磁场作用下的可控动态行为机制，实现微小部件甚至气泡等的定向输运，在微流控器件、抗结冰、滴状凝结及矿物浮选等领域都具有广泛的应用前景，但目前对于铁磁流体在超疏水表面的场辅助润湿行为机理、影响因素及调控方法等尚不明确。本文通过实验研究了外加磁场作用下水基铁磁流体在非磁疏水表面的润湿行为和液滴形态动态演变过程。在垂直方向磁场的激励下，通过控制磁感应强度及铁磁流体液滴体积，实验观测液滴的接触线直径和接触角变化。结果表明：在弱磁场作用下，铁磁流体液滴表观接触角由90°以上降至90°以下；在磁场作用下，铁磁流体液滴中的纳米磁性颗粒沿磁力线方向形成链状结构，液滴接触角发生变化。根据接触角、接触线直径、液滴高度和液滴体积对铁磁流体液滴润湿行为进行量化，采用标度分析方法建立磁场与接触角之间的理论预测关系。本文研究结果有助于理解磁场调控下铁磁流体在超疏水表面的可逆浸润性机制。
    Abstract: The controllable dynamic behavior of ferrofluid droplets under the magnetic field can be used to realize directional transport of small droplets or bubbles in microfluidic devices, anti-icing, droplet condensation, mineral flotation and other fields. At present, the mechanism, influencing factors and regulation methods of the field-assisted wetting behavior of magnetic fluid on the superhydrophobic surface are not clear. The wetting behavior and droplet shape evolutions of water-based ferrofluid on a hydrophobic surface under an external magnetic field are studied experimentally. Under the vertical magnetic field, the effects of the magnetic induction intensity and ferrofluid droplet size on the droplet wetting behaviors are investigated, and the contact line diameter and contact angle of the droplet are measured experimentally. The experimental results show that the apparent contact angle of the ferrofluid droplets decreases from above 90° to below 90° under the action of the weak magnetic field. Under the magnetic field, the nanomagnetic particles in the magnetic fluid form a chain structure along the direction of the magnetic field line and the droplet contact angle changes. Through a scaling analysis, the theoretical relationship of the magnetic field and the contact angle is established and it successfully predicts our experimental results. The work is valuable for controlling the wetting properties of the ferrofluid droplets on the solid surfaces under the magnetic field.
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  • 0   引　言

    液滴在固体表面的润湿行为及接触线移动现象普遍存在于自然界和日常生活之中，该现象在电子产品轻量化、薄化和柔性化[1]以及微流控[2]等诸多领域具有潜在应用价值。对液滴在固体表面润湿性能的调控及其接触线移动过程的建模与预测，是液滴操控研究的核心内容。

    将众多铁磁性或亚铁磁性颗粒借助表面活性剂高度弥散于液态基载液中，即可形成一种在重力场、电场、磁场作用下也能保持高度稳定的胶体溶液—铁磁流体。目前，铁磁流体已广泛应用于研磨、润滑、密封[3]、传感器[4-5]、冷却散热[6]、传热[7-9]、阻尼器[10]、选矿分离[10]、制动和生物医学[11-12]等诸多领域。

    场操控液滴在固体表面运动，是液滴微流体学的研究基础。微液滴润湿特性及微流体通道形状研究为微流控元器件的设计制造提供了理论基础[13]。通过改变微通道形状、液滴所附着的基底表面形貌及亲疏水特性，操控液滴的发射[14]、移动[15-16]、分裂[17]与合并[18]，本质上都属于液滴的被动控制方式；而液滴的主动控制方式则是通过超声波[19]、基底振动[20-22]和电场[23-24]等实现的。

    利用磁场可以对铁磁流体液滴进行主动控制。Afkhami等[25]采用数值模拟方法研究了磁场作用下黏滞介质上的疏水铁磁流体运动，由于存在外加磁场梯度，铁磁流体液滴形状在磁邦德数和惯性影响下发生剧烈变形，研究结果表明铁磁流体液滴移动速度与磁力和黏滞阻力相关。Nguyen等[26]通过实验研究了均匀平面上的铁磁流体液滴在永磁体驱动下滑动时的液滴接触角、液滴形状和移动速度，同时还研究了铁磁流体液滴在永磁体牵引下匀速运动的动力学行为。研究结果表明，当磁力大到足以克服毛细力和摩擦力时，液滴就能以与永磁体相同的速度滑动，其关于毛细力和摩擦力的理论分析，可用于本文实验结果分析，但尚需一个更为详尽的分析模型或数值模型来解释实验现象。Tsai等[27]研究了铁磁流体正上方的球形永磁体对其内部磁性颗粒的操控，磁力使磁性颗粒聚集于气–液界面形成一个尖峰，达到临界磁铁距离时，尖峰向射流过渡；Scott等还建立了数学模型预测尖峰的高度和界面特征形状。

    为更加深入地研究铁磁流体液滴滑动行为，就需更加充分地了解其在外加磁场下的静态润湿特性。Zhu等[28]对包覆不易混溶矿物油的水基铁磁流体液滴在平行于超疏水表面均匀磁场作用下的拉伸行为进行了研究，研究结果表明，随着磁感应强度增大，液滴宽度增大、高度减小。Zhu等还建立了铁磁流体液滴平衡状态数值模型，采用有限体积法求解了包括磁场在内的物理场控制方程，但相关研究仅针对均匀磁场下的非线性变形，未对非均匀磁场下的情况进行研究。Souza等[29]研究了铁磁流体液滴在具有不同亲疏水性玻璃基板上的润湿动力学行为，采用座滴法分析了非均匀磁场对液滴接触角等参数的影响，基于分子动力学理论分析并解释了亲水玻璃基板上铁磁流体液滴接触角随时间的变化规律。研究发现，随着磁场增强，液滴的润湿自由能和附着点表面密度减小，在疏水基底上，液滴顶端被验证为尖形，而平衡时的扁平几何形状则未得到验证。Berim[30]、Tenneti[31]等基于密度泛函理论描述了均匀或非均匀磁场下的铁磁流体液滴与固体基底表面的流–固耦合作用。Ahmed等[32-33]采用图像分析干涉法研究了非均匀轴对称磁场作用下的铁磁流体薄膜动力学特性，研究结果表明磁场可以显著改变薄膜的润湿性。

    现有文献主要研究了铁磁流体液滴在外加磁场作用下的润湿特性，对磁场作用下铁磁流体润湿动力学特性的研究与认识则较为缺乏。本文采用控制变量法对疏水表面铁磁流体液滴浸润性的影响因素及调控方法进行研究，建立磁感应强度与铁磁流体液滴接触角之间的理论预测关系，以期为铁磁流体液滴微流控器件的设计和应用提供参考。

    1   材料和实验装置

    1.1   实验材料

    本文使用的水基铁磁流体（北京市神然磁性流体技术有限公司，型号MFW）是以粒径10 nm以下的球形Fe3O4作为磁性固体颗粒，采用化学共沉淀法合成，具有磁场快速响应的超顺磁性。其物理特性如表1所示。

    表  1  MFW铁磁流体的物理特性
    Table  1  Physical characteristics of MFW magnetic fluid
    基液水
    饱和磁化强度2 × 104 A/m
    密度1.18 × 103 kg/m3
    黏度（25℃）1 × 10−2 Pa·s
    载液饱和蒸气压（20℃）2.3 kPa
    起始磁化率0.6
    表面张力2.6 × 10−4 N/cm
    热导率0.59 W/(m·K)
    比热容4184 J/(kg·K)
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    对不同材料的亲疏水性能进行测试，选定以KYN–100 PDMS薄膜（杭州包尔得新材料科技有限公司出品）作为疏水基底。薄膜厚度为100 μm，全透明，具有热、化学稳定性。蒸馏水在该薄膜上的平衡接触角θw≈104°，表明该薄膜具有疏水特性。KYN–100 PDMS薄膜的物理特性如表2所示。

    表  2  KYN–100 PDMS薄膜的物理特性
    Table  2  Physical properties of KYN–100 PDMS films
    硬度/（邵氏A）65
    拉伸强度6 Mpa
    撕裂强度20 kN/m
    透光率>95%
    适用温度范围−40～200 ℃
    介电强度12 kV/mm
    介电常数2.7 F/m
    体积电阻率1 × 1014 Ω·cm
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    1.2   实验装置

    实验装置如图1所示（右上角小方框内为永磁体处于铁磁流体液滴正上方的示意图）。该装置可用于观测疏水表面上铁磁流体液滴在不同磁场作用下的接触角变化和形态变化。采用SDC–350整体倾斜光学接触角测量仪（晟鼎精密仪器有限公司）的定量注射系统（与电脑相连）滴定液滴。注射针头为内径0.50 mm、外径0.52 mm的平口针头，针尖与PDMS薄膜的间距约为液滴直径的2倍，以减少液滴滴落至薄膜上产生的额外动能。通过仪器配套软件SDC–350控制接触角测量仪，确保液滴体积精度（± 0.02 μL）。以连接于电脑的高速摄像机（日本Photron, FASTCAM Mini UX100–16G）采集液滴图像，拍摄帧率设为800 帧/s。使用MATLAB对液滴图像进行灰度处理，得到铁磁流体液滴各项基础参数。

    图  1  疏水表面上铁磁流体液滴接触角等基础参数的实验测量装置
    Fig.  1  Schematic diagram of the experimental device for measuring the contact angle and other basic parameters of the ferrofluid droplets on a hydrophobic substrate
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    本文采用座滴法测量计算液滴的接触角。将PDMS薄膜粘贴于厚度3 mm的亚克力板（深圳市新涛亚克力有限公司）上。以长宽高均为10 mm的汝铁硼永磁铁（深圳市鑫弘昌磁材有限公司）提供稳定可靠的磁场。以TouchWin单轴步进电机控制器（成都市联动瑞芯科技有限公司）连接导轨作为永磁铁移动装置，精确操控永磁铁的移动速度和距离。永磁铁置于其上，可上下左右自由移动，控制磁感应强度。

    在本文所有实验中，当永磁铁置于铁磁流体液滴正上方或正下方时，均保持永磁铁与液滴同轴对准，以减小液滴形状的横向畸变。通过高斯计（日本KANETEC，TM–801EXP）测量液滴中心位置的磁感应强度。永磁铁和PDMS薄膜的垂直距离z与磁感应强度B的关系如图2所示。

    图  2  永磁铁和疏水表面垂直距离与液滴中心磁感应强度的关系
    Fig.  2  Relationship between vertical distance from permanent magnet to hydrophobic base and magnetic induction intensity at droplet center
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    铁磁流体液滴的一部分被载液浸润，在重力和张力作用下，液滴在固体表面上呈半椭球状。当永磁铁置于液滴正上方时，随着磁感应强度增大，液滴由半椭球状逐渐变为尖锥状，分离出的“子液滴”附着于永磁铁上，如图3所示。结果表明，体积为6和12 μL的液滴分离“子液滴”的临界磁感应强度分别为16.2和13.7 mT。当永磁铁置于液滴正下方时，磁感应强度增大至14.0 mT，液滴接触线发生明显偏移。因此，本文实验在小于10.0 mT的弱磁场下进行。

    图  3  铁磁流体液滴在强磁场作用下分离“子液滴”
    Fig.  3  Ferrofluid droplets separate "daughter droplet" under the action of strong magnetic field
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    2   结果与讨论

    2.1   不同体积下铁磁流体液滴的形态演化

    纳米流体的接触角是由分布于纳米流体中的纳米颗粒在三相区域固态排列产生的结构分离压力下形成的。对于光滑非磁固体表面上的液滴，液滴的润湿方程由杨氏方程给出：

    $$ \gamma_{{\rm{sg}}}-\gamma_{{\rm{sl}}}=\gamma_{{\rm{lg}}}\; \cos\theta $$ (1)

    式中，θ为液滴接触角，γsg、γsl、γlg分别为固–气界面张力、固–液界面张力和气–液界面张力。

    当永磁铁从铁磁流体液滴正上方向下逐渐接近液滴时，实验观察了铁磁流体液滴的接触角θ和形态变化，实验装置如图1小方框内所示。采用体积分别为6、9和12 μL的铁磁流体液滴进行实验和测量。当永磁铁从63 cm高度（液滴中心磁感应强度1.8 mT）以0.3 mm/s的速度匀速下降至21 mm高度（11.42 mT）时，6 μL液滴的接触角由106.9°减小至74.6°，9 μL液滴的接触角由108.1°减小至71.0°，12 μL液滴的接触角由107.0°减小至78.4°，如图4所示。图中的灰色区域表示液滴接触角小于90°，可视为亲水区。可以看出，各体积液滴的接触角均实现了从疏水到亲水的动态演变。

    图  4  3种体积铁磁流体液滴的基础参数随液滴中心磁感应强度的变化
    Fig.  4  The variation of basic parameters of three kinds of fixed ferrofluid droplets with the magnetic induction intensity at the droplet center
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    从图4还可以看到：1）6 μL液滴接触线直径d由3.48 mm减小至3.18 mm，9 μL液滴接触线直径d由4.25 mm减小至3.99 mm，12 μL液滴接触线直径d由5.32 mm减小至5.17 mm；2）6 μL液滴高度h由1.82 mm增大至2.26 mm，9 μL液滴高度h由2.20 mm增大至2.92 mm，12 μL液滴高度h由2.44 mm增大至2.66 mm。

    综上，随着永磁铁与铁磁流体液滴的距离逐渐减小（即磁感应强度增大），液滴接触角和接触线直径逐渐减小，液滴高度逐渐增大。较高的磁感应强度会导致更大的接触线直径和更小的液滴高度，因此12 μL液滴的变化比9 μL液滴更小。从图4还可以看出，铁磁流体液滴在磁场作用下的变形过程并非线性。这是由于磁感应强度增大时，铁磁流体内部纳米磁性颗粒的磁偶极子需要在更大的触发场值下发生反应，当反应完成，液滴接触角、接触线直径和高度才会相应发生变化。

    铁磁流体液滴在其正上方永磁铁磁场的影响下，微观层面上的纳米磁性颗粒重新排列成链，对液滴产生沿磁场方向的拉伸效应，液滴与永磁铁之间的磁相互作用进一步增强，使得液滴的形态、高度、接触线直径和曲率发生改变。当磁感应强度持续变化，液滴内部纳米磁性颗粒的分布也发生动态变化，磁能也随之变化。在磁能和表面能共同作用下，每一时刻每一特定接触角都会产生最小的吉布斯自由能。上文提及的液滴呈长椭球状，其表面能Es为：

    $$ E_{{\rm{s}}}=2\sigma \pi a_{{\rm{h}}}^{2}K[K + ({\rm{arcsin}} \;\varepsilon )/\varepsilon ] $$ (2)

    式中：σ为表面张力；K为长轴与短轴之比；ah为长椭球状液滴的半长轴；ε为第一偏心率，ε=（1−K2）1/2。在弱磁场条件下，磁能EM为：

    $$ E_{{\rm{M}}}=−（VH^{2}\mu_{1}）/8\pi[(\mu_{2} / \mu_{1}−1)^{−1} + n] $$ (3)

    式中：H为磁场强度；V为单个铁磁流体液滴体积；μ1为周围介质的磁导率，μ2为磁流体的磁导率；n为与形状相关的退磁因子：

    $$ n=K^{2}\{−2\varepsilon + \ln [(1 + \varepsilon )/(1−\varepsilon )]\}/(2\varepsilon ^{3}) $$ (4)

    选取不同体积的液滴在3个时刻拍摄的图像，合成后如图5所示。结合图4，可以看出：铁磁流体液滴体积仅对其初始高度、初始接触线直径存在影响。在外界磁场作用下，液滴体积对液滴总体变形趋势的影响不明显。

    图  5  3种体积的铁磁流体液滴在磁感应强度增大过程中的阴影图
    Fig.  5  Shadow graphs of three volumes of ferrofluid droplets in the process of magnetic induction intensity increase
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    2.2   理论预测动态非均匀磁场下铁磁流体液滴的接触角

    在图6所示的铁磁流体液滴剖面中，疏水表面上的铁磁流体液滴在水平方向上受到磁力Fm、毛细力Fcap和摩擦力f的作用。

    图  6  铁磁流体液滴气–液–固三相交界点受力示意图
    Fig.  6  Schematic diagram of force on gas-liquid-solid three-phase tri-junction of ferrofluid droplet
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    随着磁场增强，铁磁流体液滴两侧向内收缩，接触线直径减小。对铁磁流体液滴气–液–固三相交界点进行受力分析：由于液滴两侧移动缓慢且移动距离极短，可将交界点的运动视为沿水平方向朝液滴中心的匀速运动。在水平方向上建立力平衡关系：

    $$ F_{{\rm{m}}}=F_{{\rm{cap}}} + f $$ (5)

    磁力Fm可表示为：

    $$ F_{{\rm{m}}} =V\chi(B\nabla B)/\mu_{0} $$ (6)

    式中，χ为磁化率，μ0为真空磁导率。液滴体积V与液滴接触线直径d的三次方成正比，根据文献[26]，可得到Fm与d3成正比。式（6）可简化为：

    $$ F_{{\rm{m}}} =\alpha d^{3} $$ (7)

    式中，α为磁场调整因子，单位为μN/mm3。毛细力可表示为[34]：

    $$ F_{{\rm{cap}}}=\sigma d \cos \theta $$ (8)

    摩擦力f可表示为[26]：

    $$ f =k_{f}A\eta v $$ (9)

    式中：kf为摩阻系数，接触面积A=πd2/4，磁流体黏度η和液滴移动速度v均可视为恒定，则f与d2成正比。式（9）可简化为：

    $$ f=\beta d^{2}v $$ (10)

    式中，β为磁场作用下铁磁流体液滴与固体疏水表面之间的摩擦因子，单位为μNs/mm3。

    以9 μL铁磁流体液滴为例，根据图4标绘的数据可知，液滴某一侧气–液–固三相交界点的移动速度为0.12835 ÷ 140≈0.001 mm/s，可估算摩擦力f为1 × 10−2 μN数量级，磁力和毛细力都为1～10 μN数量级，可以忽略摩擦力的影响，式（5）可简化为：

    $$ F_{{\rm{m}}}=F_{{\rm{cap}}} $$ (11)

    将式（7）和（8）代入上式，可得：

    $$ \alpha d^{3}=\sigma d \cos \theta $$ (12)

    从图4可获得实验中的一系列磁感应强度B，进而根据式（6）得到对应的磁力Fm。液滴接触线直径d已知，结合式（7），采用标度分析法（scaling analysis）可得到磁场调整因子α（需确保α可对磁感应强度和接触线直径等实验数据进行拟合），最终得到：当θ>90°时，α=2.3 μN/mm3；当θ≤90°时，α=9.0 μN/mm3。

    为预测不同磁感应强度下铁磁流体液滴的接触角，基于式（12）给出2个磁感应强度下的铁磁流体液滴力平衡关系式：

    $$\alpha d_{1}^{3}=\sigma d_{1} \cos \theta_{1} $$ (13)
    $$ \alpha d_{2}^{3}=\sigma d_{2} \cos \theta_{1} $$ (14)

    两式相减可得：

    $$ \alpha(d_{1}^{3}−d_{2}^{3})=\sigma(d_{1} \cos \theta_{1} − d_{2} \cos \theta_{2}) $$ (15)

    θ>90°时，α=2.3 μN/mm3，将下式代入式（15）进行预测：

    $$ \left\{\begin{array}{l} \theta_{1(1)} =90^{\circ}\to \theta_{2(1)}\\ \theta_{1(2)} =\theta_{2(1)}\to\theta_{2(2)}\\ \theta_{1(3)} =\theta_{2(2)}\to\theta_{2(3)} \\ \cdots \end{array}\right.$$ (16)

    θ≤90°时，α=9.0 μN/mm3，将下式代入式（15）进行预测：

    $$ \left\{\begin{array}{l} \theta_{2(1)} =90^{\circ}\to\theta_{1(1)} \\ \theta_{2(2)} =\theta_{1(1)}\to\theta_{1(2)} \\ \theta_{2(3)} =\theta_{1(2)}\to\theta_{1(3)}\\\cdots \end{array}\right.$$ (17)

    根据上述关系式预测不同磁感应强度下铁磁流体液滴的接触角，根据预测值绘制三次拟合曲线，如图7实线部分所示。从图7可以看出，理论预测曲线与实验结果趋势相似，误差控制在合理范围内。

    图  7  9 μL铁磁流体液滴的接触角随磁感应强度的变化
    Fig.  7  The change of contact angle and magnetic induction intensity of 9 μL ferrofluid droplet
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    2.3   静态磁场下铁磁流体液滴的形态变化

    将永磁铁静置于铁磁流体液滴正上方不同高度处，观测液滴的接触角和形态变化。共观察5 min，初始125 s中的蒸发可忽略不计，磁流体变化明显，其后则保持稳定几乎无变化。如图8所示，图中黑点、红点、绿点和蓝点分别对应0、4、6和8 mT磁感应强度作用下的液滴状态。

    图  8  4种磁感应强度下铁磁流体液滴的接触角、接触线直径及高度随时间的变化
    Fig.  8  The contact angle, the diameter of the contact line and the droplet height change with time under four different magnetic induction intensities
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    当磁感应强度B=6 mT时，经过125 s，液滴接触角由90.1°减小至85.9°，即在该磁感应强度下液滴实现了亲疏水性转换。实验数据表明，施加于液滴的磁感应强度越大，液滴接触角越小。从图8可以看到，在4种磁感应强度下，经过125 s，液滴接触角和高度都略微下降并趋于稳定，液滴接触线直径都略微上升并趋于稳定，表明磁场对铁磁流体液滴的作用并非立即实现于施加磁场的瞬间，无论施加磁场或无磁场，接触角和液滴形态从发生变化至趋于稳定都需经过一段时间。此外，铁磁流体载液的蒸发效应也是导致液滴接触角、接触线直径和高度发生微弱变化的主要原因。由图9可以更清晰地看到，磁感应强度越大，液滴的初始接触角和最终接触角越小。最终接触角亦可视为液滴在相应磁感应强度作用下的平衡接触角。其中，B=6 mT时，液滴的平衡接触角为85.9° ± 1.80°。

    图  9  铁磁流体液滴的初始接触角和最终接触角随磁感应强度的变化
    Fig.  9  Change of the initial contact angle and the final contact angle of the droplet with the magnetic induction intensity
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    将永磁铁置于铁磁流体液滴正下方进行实验，进一步观测液滴接触角和形态变化。当磁感应强度B=6 mT时，液滴接触角由96.6°减小至93.3°。将磁感应强度增大至8 mT，液滴接触角由91.6°减小至88.6°并趋于平衡，表明B=8 mT时的液滴平衡接触角为88.6° ± 0.5°，实现了亲疏水性转换。

    对比图8和10，可以看出：当磁场施加于铁磁流体液滴正上方时，液滴发生亲疏水性转换的磁感应强度阈值为6 mT；当磁场施加于液滴正下方时，液滴发生亲疏水性转换的磁感应强度阈值为8 mT。其原因在于：永磁铁附近磁感应强度大，液滴所在位置磁感应强度小，当磁场施加于正上方时，对液滴产生向上的开尔文磁力，液滴被向上“拉长”；当磁场施加于正下方时，开尔文力则向下，液滴在疏水表面上被“拉平”。因此，正上方的磁场更容易实现铁磁流体液滴在疏水薄膜上的疏–亲水性转换。

    图  10  4种磁感应强度下铁磁流体液滴的接触角、接触线直径及高度随时间的变化
    Fig.  10  The contact angle, contact line diameter and droplet height change with time under four different magnetic induction intensities
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    对比图10中4种磁感应强度作用下的液滴特征尺寸，可以看出：磁感应强度越大，液滴高度越大，接触线直径越小。无论液滴处于初始状态还是历经125 s后液滴趋于平衡状态，均符合上述动态变化规律。图11给出了铁磁流体液滴初始接触角和最终接触角随磁感应强度变化的情况，其中红色实线为根据式（12）得到的接触角理论预测值。从图中可以看出：当在液滴上方施加磁场时，随着磁感应强度增大，液滴的初始接触角和最终接触角也逐渐减小。

    图  11  铁磁流体液滴初始接触角和最终接触角随磁感应强度的变化
    Fig.  11  Change of the initial contact angle and final contact angle of the droplet with the magnetic induction intensity
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    2.4   理论预测静态非均匀磁场下铁磁流体液滴的接触角和高度

    定义无量纲参数Rm为开尔文力和表面张力之比：

    $$ R_{{\rm{m}}}=(kd\chi B^{2})/(\sigma \mu_{0}) $$ (18)

    式中，k为修正系数。基于摩擦力和磁场梯度，取α=0.2。

    根据式（16）和（17），可由已知磁感应强度理论预测出与之对应的铁磁流体液滴平衡接触角。从图5可知，液滴接触角几乎不受自身体积影响。测量不同体积、不同磁感应强度、不同磁场环境（在液滴上方或下方施加磁场）下的液滴接触角并取平均值，进而由式（12）得到液滴接触角的理论预测值。将液滴接触角理论预测值取对数作为纵坐标，重新标绘实验值和理论预测值，两者几乎位于同一直线上，如图12所示（图中Top和Bottom分别表示在液滴正上方和液滴正下方施加磁场）。拟合得到通用关系式（19），得出实验值和预测值的方差仅相差0.00115，可采用式（19）准确预测不同磁感应强度下的铁磁流体液滴接触角。

    图  12  对数坐标下铁磁流体液滴接触角实验拟合和理论拟合
    Fig.  12  Experimental and theoretical fitting of ferrofluid droplet contact angle in logarithmic coordinates
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    $$ \log_{10} \theta=1.2 {\rm{arccos}} R_{{\rm{m}}} $$ (19)

    应用增广磁伯努利方程解释在铁磁流体液滴正下方施加磁场，液滴在不断增大的磁场作用下存在上升的现象。磁伯努利方程[35]的一般形式为：

    $$ \frac{1}{2}\rho {v}^{2} + \rho gh + p-{\mu }_{0}{\int }_{0}^{H}M\mathrm{d}H=c $$ (20)

    式中，ρ为流体密度，g为重力加速度，h为液滴高度，p为流体压强，M为磁化强度，c为常数。铁磁流体的增广磁伯努利方程为：

    $$\begin{split}& \frac{1}{2}{\rho }_{1}{{v}_{1}}^{2} + {\rho }_{1}g{h}_{1} + {p}_{1}-{\mu }_{0}{\int }_{0}^{{H}_{1}}\chi H\mathrm{d}H=\\ & \frac{1}{2}{\rho }_{2}{{v}_{2}}^{2} + {\rho }_{2}g{h}_{2} + {p}_{2}-{\mu }_{0}{\int }_{0}^{{H}_{2}}M\mathrm{d}H\end{split} $$ (21)

    实验过程中，铁磁流体液滴在水平方向上未发生移动，因此v1=v2=0，p1=p2，式（20）可写作：

    $$ {h}_{2}-{h}_{1}=\frac{{\mu }_{0}\left({\displaystyle\int }_{0}^{{H}_{2}}M\mathrm{d}H-{\displaystyle\int }_{0}^{{H}_{1}}M\mathrm{d}H\right)}{\rho g} $$ (22)

    平均磁化强度$ \overline{M} $可表示为：

    $$ \begin{split}\overline{M}=&\frac{1}{H}\left({\displaystyle\int }_{0}^{{H}_{2}}M\mathrm{d}H-{\displaystyle\int }_{0}^{{H}_{1}}M\mathrm{d}H\right)=\\& \frac{1}{H}{\int }_{0}^{H}M\mathrm{d}H=\frac{1}{H}{\int }_{0}^{H}\chi H\mathrm{d}H\end{split} $$ (23)

    进一步地，不同磁场强度下的液滴高度差（h2−h1）可表示为：

    $$ {h}_{2}-{h}_{1}=\frac{{\mu }_{0}{\displaystyle\int }_{0}^{H}\chi H\mathrm{d}H}{\rho g} $$ (24)

    铁磁流体磁化率为正（χ>0），则h2−h1>0。从式（24）可以看出，液滴高度差会随磁场强度变化而变化。

    3   结　论

    1）随着磁感应强度增大，铁磁流体液滴接触角和接触线直径减小，液滴高度不断增大，表明铁磁流体液滴在疏水薄膜上可实现可控亲疏水性转换。

    2）建立了铁磁流体液滴接触角理论预测关系式，理论预测值和实验值的方差相差很小，表明该关系式能够较准确地预测弱磁场下的铁磁流体液滴接触角。

  • 图  1   疏水表面上铁磁流体液滴接触角等基础参数的实验测量装置

    Fig.  1   Schematic diagram of the experimental device for measuring the contact angle and other basic parameters of the ferrofluid droplets on a hydrophobic substrate

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    图  2   永磁铁和疏水表面垂直距离与液滴中心磁感应强度的关系

    Fig.  2   Relationship between vertical distance from permanent magnet to hydrophobic base and magnetic induction intensity at droplet center

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    图  3   铁磁流体液滴在强磁场作用下分离“子液滴”

    Fig.  3   Ferrofluid droplets separate "daughter droplet" under the action of strong magnetic field

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    图  4   3种体积铁磁流体液滴的基础参数随液滴中心磁感应强度的变化

    Fig.  4   The variation of basic parameters of three kinds of fixed ferrofluid droplets with the magnetic induction intensity at the droplet center

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    图  5   3种体积的铁磁流体液滴在磁感应强度增大过程中的阴影图

    Fig.  5   Shadow graphs of three volumes of ferrofluid droplets in the process of magnetic induction intensity increase

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    图  6   铁磁流体液滴气–液–固三相交界点受力示意图

    Fig.  6   Schematic diagram of force on gas-liquid-solid three-phase tri-junction of ferrofluid droplet

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    图  7   9 μL铁磁流体液滴的接触角随磁感应强度的变化

    Fig.  7   The change of contact angle and magnetic induction intensity of 9 μL ferrofluid droplet

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    图  8   4种磁感应强度下铁磁流体液滴的接触角、接触线直径及高度随时间的变化

    Fig.  8   The contact angle, the diameter of the contact line and the droplet height change with time under four different magnetic induction intensities

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    图  9   铁磁流体液滴的初始接触角和最终接触角随磁感应强度的变化

    Fig.  9   Change of the initial contact angle and the final contact angle of the droplet with the magnetic induction intensity

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    图  10   4种磁感应强度下铁磁流体液滴的接触角、接触线直径及高度随时间的变化

    Fig.  10   The contact angle, contact line diameter and droplet height change with time under four different magnetic induction intensities

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    图  11   铁磁流体液滴初始接触角和最终接触角随磁感应强度的变化

    Fig.  11   Change of the initial contact angle and final contact angle of the droplet with the magnetic induction intensity

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    图  12   对数坐标下铁磁流体液滴接触角实验拟合和理论拟合

    Fig.  12   Experimental and theoretical fitting of ferrofluid droplet contact angle in logarithmic coordinates

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    表  1   MFW铁磁流体的物理特性

    Table  1   Physical characteristics of MFW magnetic fluid

    基液水
    饱和磁化强度2 × 104 A/m
    密度1.18 × 103 kg/m3
    黏度（25℃）1 × 10−2 Pa·s
    载液饱和蒸气压（20℃）2.3 kPa
    起始磁化率0.6
    表面张力2.6 × 10−4 N/cm
    热导率0.59 W/(m·K)
    比热容4184 J/(kg·K)
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    表  2   KYN–100 PDMS薄膜的物理特性

    Table  2   Physical properties of KYN–100 PDMS films

    硬度/（邵氏A）65
    拉伸强度6 Mpa
    撕裂强度20 kN/m
    透光率>95%
    适用温度范围−40～200 ℃
    介电强度12 kV/mm
    介电常数2.7 F/m
    体积电阻率1 × 1014 Ω·cm
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出版历程
  • 收稿日期:  2022-08-29
  • 修回日期:  2022-11-03
  • 录用日期:  2022-11-26
  • 网络出版日期:  2023-02-28

目录

摘要
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  • 0   引　言

  • 1   材料和实验装置

  • 1.1   实验材料

  • 1.2   实验装置

  • 2   结果与讨论

  • 2.1   不同体积下铁磁流体液滴的形态演化

  • 2.2   理论预测动态非均匀磁场下铁磁流体液滴的接触角

  • 2.3   静态磁场下铁磁流体液滴的形态变化

  • 2.4   理论预测静态非均匀磁场下铁磁流体液滴的接触角和高度

  • 3   结　论

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