Methods and progress of experimental research on passive scalar turbulent mixing
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摘要:
湍流混合与日常生活和工程应用息息相关，研究湍流混合对湍流理论及湍流燃烧、化学工程等重要领域具有重要意义。在湍流混合的实验研究方面，传感器技术和非接触式（光学）测量技术的发展促进了人们对湍流混合多尺度、非线性过程的深入研究和机理认知。本文介绍了标量场湍流混合实验中较为常用的瑞利散射技术和激光诱导荧光技术，着重讨论了提高后者空间测量分辨率的方法，可为湍流混合的二维高分辨率精细化测量提供思路。另外，从实验测量角度对小尺度混合的标度律（黏性−对流区）、标量场的概率密度函数和标量场混合界面的分形维数等方面进行了介绍，旨在结合被动标量湍流混合基础理论简要介绍相关实验研究方法与进展。
Abstract:Turbulent mixing plays a vital role in daily life and engineering applications. Extensive research in turbulent mixing is crucial for various subjects, including turbulent theories, turbulent combustion, and chemical engineering. For the experimental studies of turbulent mixing, the development of sensors and non-intrusive laser-based measurement techniques furthers exploring and understanding the multi-scale nonlinear process in turbulent mixing. This review focuses on the Rayleigh scattering technique and laser-induced fluorescence technique for passive scalar field measurements. Potential ways to improve the spatial resolution of laser-induced fluorescence are introduced and discussed for measurements of turbulent mixing in two dimensions. Then an experimental perspective on small-scale mixing is presented, covering topics of the scaling law of mixing in the viscous-convective regime, the probability density function of scalar fluctuation fields, and the fractal dimension of the mixing interface. This work aims to introduce fundamental experimental methods and progress on the passive scalar turbulent mixing, together with the corresponding theoretical basis.
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0 引 言
湍流混合是日常生活和工程应用中最常见的流动现象之一，比如咖啡与牛奶的搅拌混合，化学反应器和发动机燃烧过程中反应原料的混合等。在这些现象中，2种或2种以上流体之间（较快速）的相对运动促使流体发生相互掺混。具体来说，湍流混合是指在较高雷诺数情况下，由于湍流运动而导致的物理量（如浓度或温度）之间的快速交换和扩散过程[1]。湍流混合是流体力学中的经典问题，也是自然界和工程领域中的重要问题。层流‒湍流转捩实验最早就是通过湍流混合进行观测的。19世纪80年代，雷诺进行了经典的管道流动实验研究。管道中的水在压差驱动下向下游运动，人为在上游管口处沿管流方向注入少量染色溶液，发现管道流动中存在不同的流动形态：流速较小时，染色水线在管道流动中始终保持层状有序的直线运动，即层流；流速较大时，染色水线会发生破裂并扩散，管道流动呈现混乱无序的湍流状态。虽然湍流混合现象广泛存在，但由于其呈现的多尺度和非线性等特征，使得关于湍流混合的研究具有极大挑战性。探索湍流混合机理不仅能够加深对湍流本身的认知，还能提高化工生产和发动机燃烧效率等[2-3]。基于气、液、固之间的组合，湍流混合可以分为气‒气混合、液‒液混合和气‒液混合等[4]。本文主要讨论同相流体间的混合（如气‒气混合和液‒液混合），聚焦于不可压缩流动下的湍流混合过程，特别是均匀、各向同性、统计状态稳定的被动标量湍流混合相关理论和实验研究。液‒液混合通常是2种相溶或不相溶的液体的混合。如果液体在分子水平上不能混合，例如油和水，则认为是不相溶的。相比之下，不同流体的相溶混合是指不同流体发生混合，最终形成单一均匀相，例如水和乙醇在任何比例下都是相溶的，最终变为乙醇溶液[4]。相溶流体混合可以分为被动标量混合和主动标量混合2种情况[1]。密度相同或携带非反应性示踪标记物质（如污染物）的流体混合[5]，温差较小的温度输运[6]，小颗粒烟（烟雾）[7-8]的混合和低浓度液体染料的混合等都认为是被动标量混合[9]。在被动标量湍流混合过程中，被动标量对流体速度场的影响可以忽略，混合过程仅由流体流动驱动。大量被动标量湍流混合研究侧重于在射流[10-12]和槽道流[13]等经典流动中探索高雷诺数下的湍流混合物理机理。相比之下，主动标量湍流混合会改变流体密度、黏度和扩散系数等物理参数，混合过程更为复杂。在主动标量湍流混合过程中，主动标量与流体流动相互作用，混合过程由流体和主动标量共同驱动。例如，在水与乙醇的混合过程中，混合物黏度和密度随混合物浓度变化剧烈，呈现非线性关系[14]，该非线性关系增大了主动标量混合实验研究和数值研究的难度[15]。
在自然界和工程领域中，许多混合问题涉及复杂的压力梯度、密度梯度、热量释放、物质转移和化学成分变化[16-17]。例如Abarzhi[18]、Andrews[19]、张戈[20]和江荣宝[21]等关注Rayleigh‒Taylor界面失稳及由其产生的液−液湍流混合过程。Balakumar[22-23]、Mansoor[24]、黄熙龙[25]和Xiao[26]等通过实验和数值模拟研究了激波与轻重气体界面相互作用（Richtmyer‒Meshkov不稳定性）引起的气‒气湍流混合过程，丛洲洋[27]和Liang[28]等对该失稳与混合问题进行了综述。Rayleigh‒Taylor和Richtmyer‒Meshkov混合过程是非均匀、各向异性的，统计上具有非稳定的特性[16]，混合过程非常复杂[17, 27, 28]，其湍流混合的频谱特性、能量传递特性与均匀、各向同性湍流之间的异同尚待厘清，感兴趣的读者可参阅文献[16]。
本文聚焦于均匀、各向同性、统计状态稳定的湍流混合，主要讨论被动标量的湍流混合问题，从实验测量的角度回顾了湍流混合，特别是小尺度湍流混合特性的相关研究，介绍了被动标量湍流混合相关实验研究方法和进展。
1 湍流混合
1.1 湍流混合过程
湍流混合过程是一个多尺度相互作用过程[1, 29]，对许多化工产品的制造至关重要，例如聚合物生产过程中，混合时间、传质系数和初始浓度等参数会影响催化聚合反应，进而影响聚合物的生产效率和产品质量[30]。在工业应用中，混合装置通常会产生高湍流度，不同尺度的涡不断扭曲，增大混合流体间界面的接触面积，进而增大混合速率。根据Eckart[31]的描述，湍流混合过程包括挟带（entrainment）、搅拌（stirring）和扩散（diffusion）3个阶段。在挟带阶段，可以观测到大量未混合流体，在未混合流体界面存在较大的浓度梯度，就像分层流体一样；随后，流体运动使得混合进入搅拌阶段，混合界面被旋转和折叠；在最后的扩散阶段，混合完成，初始阶段未混合的流体最终变为均匀稳定的流体。
1.2 湍流混合的控制方程
在湍流混合中，流体运动遵循Navier‒Stokes方程：
$$ \frac{{\partial {\boldsymbol{u}}}}{{\partial t}} + {\boldsymbol{u}} \cdot \nabla {\boldsymbol{u}} = - \nabla p + \frac{{{\text{Δ}} {\boldsymbol{u}}}}{{Re}},{\text{ }}\nabla \cdot {\boldsymbol{u}} = 0 $$ (1) 式中：t为时间；p为压力；流速${\boldsymbol{u}} = \left( {u,v,w} \right)$，其中u，v，w分别为x，y，z方向的速度；$\nabla $为空间导数算子；雷诺数$Re = {u_0}L/\nu $，其中${u_0}$为流场特征速度，L为特征长度，$\nu $为工作流体的运动黏度。同时，被动标量湍流混合过程还受控于标量对流‒扩散方程：
$$ \frac{{\partial \phi }}{{\partial t}} + {\boldsymbol{u}} \cdot \nabla \phi = \frac{{{\text{Δ}} \phi }}{{ReSc}} $$ (2) 式中：$\phi $为被动标量；施密特数$Sc = \nu /\kappa $，其中$\kappa $为分子扩散系数。一般认为浓度是被动标量，也有研究认为流场中的温度（温差较小）也属于被动标量[6]，此时式（2）中的Sc将变为普朗特数Pr（$Pr = \nu /{\kappa _T}$，${\kappa _T}$为分子热扩散系数），但控制方程相同。因此，下文将Sc和Pr混合使用，不再进一步区分。
1.3 湍流混合中的能量级串理论
湍流经典理论认为湍流能量呈现Kolmogorov‒Richardson能量级串特征[32-34]。在各向同性湍流中，速度脉动的最小尺度为Kolmogorov尺度，即$\eta_{\mathrm{K}}= \left(v^3 / \varepsilon\right)^{1 / 4}$，其中$\varepsilon $为湍动能耗散率。各向同性湍流中的湍动能是衰减的，大尺度速度脉动含有较大的能量，在衰减过程中湍动能从大尺度涡向小尺度涡进行传输，最后在很小的尺度（Kolmogorov尺度以下）上发生耗散[33-34]。该理论框架刻画了看似随机无序的湍流在跨尺度能量传递过程中的物理规律，而这主要体现在湍动能能谱上—湍动能的传输在惯性‒对流区内符合k−5/3（k为波数，单位为长度单位分之一，即较大的波数对应于较小的运动长度尺度）的标度律。
类似的，认为湍流混合标量场同样存在最小的混合尺度，即Batchelor尺度[35]，$ \eta_{\mathrm{B}}=\left(v\kappa^2/\varepsilon\right)^{1/4}= \eta_{\mathrm{K}}Sc^{-1/2} $。与湍动能传输过程相似，标量场的脉动能量（scalar variance）同样从大尺度向小尺度传递[29, 36]。湍流混合标量能谱的标度律描述了标量脉动能量在不同尺度上的分布规律，有助于揭示湍流混合中标量脉动的行为和特征[29]。当Re足够大，在惯性‒对流区内，标量脉动能谱${E_\phi }\left( k \right)$与速度脉动能谱相似，同样存在着k−5/3标度律[29, 35, 37]，在该尺度范围内，流体的黏性和标量的分子扩散作用可忽略。Cook等[38]在Rayleigh−Taylor不稳定性引起的湍流混合实验中发现存在k−5/3标度律。Thornber[39]和Reese[40]等在Richtmyer−Meshkov失稳引起的湍流混合中也发现k−5/3标度律。但是Mohaghar等[41]在实验研究Richtmyer−Meshkov不稳定性时，发现马赫数对标度律指数有影响，认为这可能与大尺度剪切所产生能量较高及流向速度脉动较大有关。
在更小的标量脉动尺度（< ηK），能谱标度律与Sc相关，如图1所示[29]。当$Sc\approx 1 $时，标量和速度脉动量的能谱在Kolmogorov尺度开始迅速下降，流体黏性和标量扩散都开始在这个耗散区内起作用。有研究结果[29, 37]表明，在较小的Taylor微尺度雷诺数（${{Re} _\lambda }$）下，该耗散区内的能谱基本为指数型。但在更高${{Re} _\lambda }$下，耗散区内能谱则呈现出更复杂的形式，更细的规律还有待进一步研究[29]。$Sc \approx 1$常见于气体之间的混合，或者在气体室温中的热扩散，空气的Pr约为0.7，液体水的Pr约为7.6。
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当$Sc \ll 1$时，如图1中黑线所示，在标量耗散尺度${\eta _{{\text{OC}}}} = {\eta _{\text{K}}}S{c^{{{ - 3} \mathord{\left/ {\vphantom {{ - 3} 4}} \right. } 4}}}$位置，能谱呈现为理论预测的k−17/3[35]或k−3[42]标度律，在这个惯性‒扩散区内，标量扩散起主导作用，而流体黏性尚未发挥作用。但该种情况的发生需要极大的Re和较小的Sc，实验研究所需条件相对比较苛刻。有文献[43]指出，在液态金属（如$Pr \approx 0.009 $的液态金属钠）间的被动标量输运中存在上述情况，但尚未见到关于该标度律的进一步研究报道，并且就作者所知，该标度律目前尚未被直接数值模拟（Direct Numerical Simulation, DNS）验证。
当$Sc \gg 1$时，在Kolmogorov尺度以下，存在着黏性‒对流区，流体黏性通过小尺度应变率${\left( {{\nu \mathord{\left/ {\vphantom {\nu \varepsilon }} \right. } \varepsilon }} \right)^{{1 \mathord{\left/ {\vphantom {1 2}} \right. } 2}}}$开始发挥作用，而标量扩散需要达到Batchelor尺度才会发生[29, 35, 44]。Batchelor[35]和Kraichnan[44]分别在理论上预测了黏性‒对流区内标量能谱的k−1标度律。进入黏性‒扩散区（长度尺度小于Batchelor尺度），标量扩散开始发挥作用，此时Batchelor[35]与Kraichnan[44]的理论预测结果差异较大。有DNS结果[45]表明，能谱在该区内比较符合Kraichnan的理论。$Sc \gg 1$常见于液‒液混合，这也是本文讨论的重点。理论上，对于各向同性湍流，在足够大的Sc下，标量能谱在黏性‒对流区内存在k−1标度律，最近的数值模拟结果也证明了k−1标度律的存在[46]。但在实验上，仍缺乏直接的证据证明k−1标度律的存在[12, 47-50]，主要原因是液−液混合中Sc的数量级为
1000 ，导致标量场的Batchelor尺度相比于Kolmogorov尺度更小，约为Kolmogorov尺度的1/30，基于现阶段的浓度测量技术手段，Batchelor尺度的空间高分辨率测量还具有相当大的挑战。2 浓度的实验测量方法
对于已预混好的均匀稳定溶液，化学中常用滴定法、色谱‒质谱法和光谱法等来测量溶质浓度[4]。对于一些特定的溶液如蔗糖溶液，其折射率与浓度成线性关系，因此也可以通过测量溶液折射率获得溶液浓度。被动标量实验则需实时在线测量标量场随流场的运动。对于温度被动标量，可使用温度传感器进行测量[6]；对于浓度被动标量，液‒液混合通常用激光诱导荧光技术[9]（Laser-Induced Fluorescence, LIF）测量，气‒气混合可用激光诱导荧光技术[22-23, 25]或瑞利散射技术[50-51]（Rayleigh Light Scattering, RLS）测量。下面简要介绍LIF和RLS浓度标量测量方法，以及速度场‒浓度场同步测量技术。
2.1 激光诱导荧光技术测量原理
如图2所示，在流体中加入少量荧光染色剂，用适当波长的激光照射被测流体，染色剂在激光激发作用下发出荧光，同时用数字相机记录测量区域内的荧光强度，可获得被动标量混合流场。常见水体和气体中的荧光染色剂性质如表1所示。由于一般荧光染色剂在水体中的浓度为10 μg/L量级甚至更小，并不会对流场介质（水）的物理性质产生影响，可以认为是被动标量[9, 52]。
表 1 常见荧光物质的适宜激发波长和发光波长Table 1 Matched excitation and emission wavelengths of common fluorescent materials荧光物质 流场介质 吸收谱波长峰值/nm 激发谱波长峰值/nm 备注 参考文献 荧光素钠 水 490 515 无毒 [53] 罗丹明6G 水 525 555 有毒 [54] 罗丹明B 水 555 580 有毒 [53] 罗丹明110 水 496 520 有毒 [55] 磺酰罗丹明 水 355 580 有毒 [56] Alexa 350 水 343 441 无毒 [57] 奎宁 水 355 400～570 有毒 [56] 丙酮 气体 285 420 信噪比较低 [22, 58] 3-戊酮 气体 270 450 轻微毒性 [59] 甲苯 气体 255 320 有毒，与氧气会发生淬灭效应 [59] 苯甲醚 气体 260 310 与氧气会发生淬灭效应 [15, 60] 如图2（a）所示，假设强度为I0的激光照射到水体中，入射光线穿过其路径S处一层很薄的水体层ΔS，该薄水层内荧光染色剂吸收的激光能量为ΔI，发射的荧光强度为IF，则：
$$ {I_{\text{F}}} = - \alpha {\text{Δ}} I{\text{Δ}} A $$ (3) 式中：α为量子效率，ΔA为薄水层的截面（y−z平面）面积。根据Lambert−Beer定律，ΔI与荧光染色剂的浓度、液层厚度和激光强度有关：
$$ {\text{Δ}} I = - \chi I\left( S \right)c\left( S \right){\text{Δ}} S $$ (4) $$ I = {I_0}{\text{exp}}\left[ { - \chi \int\limits_S {c\left( x \right){\text{d}}x} } \right] $$ (5) 式中：$\chi $为荧光染色剂溶液的吸收系数，通常与荧光染色剂性质、入射光波长、溶液温度等相关；I（S）为激光在S处的强度；c（S）为荧光染色剂在S处的浓度。结合式（3）～（5）可得到S处薄水层的荧光强度为：
$$ {I_{\text{F}}} = \alpha \chi {I_0}c\left( S \right){\text{Δ}} S{\text{Δ}} A{\text{exp}}\left[ { - \chi \int\limits_s {c\left( x \right){\text{d}}x} } \right] $$ (6) 测量区域内的图片灰度值Ig可表示为：
$$ {I_{\text{g}}} = \varGamma \cdot {I_{\text{F}}} + {I_{\text{b}}} $$ (7) 式中：${I_{\text{b}}}$为背景噪声的灰度值，$\varGamma $为相机传感器的转换率。对于被动标量混合问题，若选取合适的激光光源和荧光染色剂，固定光学测量区域和激光强度，则式（4）和（5）中的α、$\chi $、Ib、I0、ΔS和ΔA在实验过程中基本保持不变。当荧光染色剂浓度很低时，假设接收路径上的荧光染色剂对荧光的再吸收可忽略不计，并忽略高阶小量，则可得图片灰度值与浓度的线性关系[8]：
$$ {I_{\text{g}}} = \varGamma \alpha {\chi ^2}{I_0}{\text{Δ}} S{\text{Δ}} Ac\left( S \right) + {I_{\text{b}}} = K \cdot c\left( S \right) + {I_{\text{b}}} $$ (8) 式中：K为常数项。利用均匀浓度溶液获得图片中每个像素对应的荧光强度与浓度校正曲线，可得每个像素对应的K值及${I_{\text{b}}}$，从而实现对浓度被动标量场的测量。现在的LIF技术包括一维LIF、二维LIF（PLIF）和三维LIF（3DLIF）技术，并且可以用于液−液混合[9]和气−气混合的实验测量[23, 25]。国内学者已经对三维LIF技术进行了较为全面的综述[61]，故本文不再赘述，主要介绍一维和二维LIF技术及其相关进展，
2.2 双激发激光诱导荧光技术
双激发激光诱导荧光技术（Dual Emission Laser-Induced Fluorescence, DELIF）是一种改进的激光诱导荧光技术。对于一些荧光染色剂，式（8）中的常数项K会受溶液的pH值和温度影响。DELIF通常用于测量流场的温度和pH值（后者通常与浓度相关）。以利用DELIF测量流场pH值为例，在流场中均匀加入A、B两种荧光染色剂，其中A荧光染色剂（如奎宁）的量子效率随流场pH值变化而变化，而B荧光染色剂（如磺酰罗丹明[56]）的量子效率与pH值无关。因此，在流场中使用1种激光来激发这2种荧光染色剂时，由于2种荧光染色剂的量子效率不同，其荧光分子会产生不同的发射光谱。根据式（8），A、B荧光染色剂的发光强度分别为（通常不考虑A和B荧光染色剂相互吸收对方的自发光）：
$$ {I_{{\text{g,A}}}} = {K_{\text{A}}}\left( {{\lambda _{\mathrm{A}}},{\text{pH}}} \right) \cdot {c_{\text{A}}} + {I_{{\text{b,A}}}} $$ (9) $$ {I_{{\text{g,B}}}} = {K_{\text{B}}}\left( {{\lambda _{\mathrm{B}}}} \right) \cdot {c_{\text{B}}} + {I_{{\text{b,B}}}} $$ (10) 式中：下标A、B分别表示A、B荧光染色剂，如λA和λB分别为荧光染色剂A、B的发光波长。使用分光镜并选择适当的滤光片，2台相机分别同时拍摄，可获得A、B荧光染色剂的发光图像，即：
$$ \frac{{{I_{{\text{g,A}}}} - {I_{{\text{b,A}}}}}}{{{I_{{\text{g,B}}}} - {I_{{\text{b,B}}}}}} = \frac{{{K_{\text{A}}}\left( {{\text{pH}}} \right) \cdot {c_{\text{A}}}}}{{{K_{\text{B}}} \cdot {c_{\text{B}}}}} = {K_{{\text{AB}}}}\left( {{\lambda _{\mathrm{A}}}{\text{,}}{\lambda _{\mathrm{B}}}{\text{,pH}}} \right)\frac{{{c_{\text{A}}}}}{{{c_{\text{B}}}}} $$ (11) 式中：KAB为A、B荧光染色剂的K值之比。实验前，通过不同pH下的cA/cB标定pH与KAB的关系，同时记录cA和cB分别等于0时相机的图像背景噪声灰度值Ib,A和Ib,B。在实验中，固定2种荧光染色剂的浓度比，通过相机拍摄图像的灰度值之比，利用KAB与pH标定曲线来确定流场的pH。这种方法广泛应用于气液两相流中的气体浓度测量，如在CO2气泡尾迹的传质过程中，先测量流场中的pH变化（流场pH由于CO2微溶于水而改变），然后通过pH获得CO2气泡尾迹传质过程中的浓度分布[56, 62]。与常用的单激发LIF相比，双激发LIF中2种荧光染色剂是由同一光束同时激发，因此在一定程度上降低了LIF对照明强度的要求。由于水体中染色剂的扩散系数约为10−5 m2/s，扩散过程非常缓慢，因此在使用DELIF测量过程中可假定浓度比始终保持不变[56]。单一的荧光染色剂也可用于DELIF测量，如C‒SNARF‒4F[62]，其在不同pH环境中受激可以发出2种不同波长（λA,λB）的荧光[53, 62]，由于使用了同一种荧光染色剂，式（11）中的浓度比值cA/cB = 1，即：
$$ \frac{{{I_{{\text{g}},{\text{A}}}} - {I_{{\text{b}},{\text{A}}}}}}{{{I_{{\text{g,B}}}} - {I_{{\text{b}},{\text{B}}}}}} = K\left( {{\lambda _{\mathrm{A}}}{\text{,}}{\lambda _{\mathrm{B}}}{\text{,pH}}} \right) $$ (12) 在实验标定过程中，只需获得K与pH的关系，即可通过K值获得pH值和CO2浓度。
Coppeta等[53]总结了各种荧光染色剂的发光性质，并分析了双荧光染色剂DELIF的误差来源。同样地，双荧光染色剂DELIF还可以基于KAB与温度的标定关系测量温度（如使用罗丹明B和罗丹明110[55]）。
2.3 流体中LIF的测量分辨率
图3为LIF测量结果，其中二维LIF的测量结果如图3（b）所示，其空间分辨率取决于相机的放大率和激光片的光源厚度。通过不同镜头和图像传感器的组合较易实现高相机空间分辨率，可满足湍流混合流动中黏性‒对流区内被动标量分辨率测量要求。式（4）表明，LIF的分辨率还取决于激光片光源的厚度，即图2（a）中z方向的厚度，该厚度与ΔA相关。目前常用的激光片光源厚度为0.5 mm量级[63]，而被动标量湍流混合流动中的Batchelor尺度一般为10 μm量级（如管道流动[64]和明渠流动[47]中${\eta _{\text{B}}} \approx 10\;{{ \text{μ}}{\mathrm{m}}}$），远小于激光片光源厚度，测量分辨率难以满足。如果想要流场达到1 mm量级的Batchelor尺度，实验装置的特征尺度需达到几米甚至几十米数量级，实验成本相当昂贵。因此，现阶段许多研究尝试通过减小激光片光源厚度来提高LIF在厚度方向的测量分辨率。
如图4所示，假设准直激光的强度在横截面（光斑）上符合高斯分布（即激光是高斯光束），直径为D的激光经过焦距为f的凸面镜，在沿激光传播方向（图2和4中x轴方向）上，各处光斑半径ω（x）组成一个双曲面包络线，其表达式为：
$$ {\text{ω}}\left( x \right) = {{\text{ω}}_0}{\left[ {1 + {{\left( {\frac{{\lambda x{M^2}}}{{{\text{π }}{\text{ω}}_0^2}}} \right)}^2}} \right]^{1/2}} $$ (13) 式中：z为光斑与焦点的距离；λ为激光波长；${\text{ω}} $0为最小光斑半径，通常被称为束腰半径；m为激光光束质量参数，m = 1时激光光束具有理想的高斯分布（在TEM00模态下）[9]。研究[9, 52, 65]指出，典型离子激光器的m = 1.1～1.7，而高能多模激光器的m > 10。在旁轴近似假设下（$f \gg D/2$），当$z = 0$时，束腰半径可表示为：
$$ {{\text{ω}}_0} = {m^2}\frac{{\lambda f}}{{{{\text{π }}} D}} $$ (14) 也有文献[9, 66]直接使用如下的经验公式来确定束腰半径:
$$ {{\text{ω}}_0} = \frac{{1.22\lambda f}}{{{{\text{π }}} D}} $$ (15) 由式（14）或（15）可知，可通过减小凸面镜焦距或增大激光光束直径得到较小的激光厚度，从而提高激光厚度方向的测量分辨率。如果想获得更准确的束腰半径，可使用光束分析仪或光学方法（如刀口法[67]）测量。当光斑半径${\text{ω}}(x) = \sqrt 2 {{\text{ω}}_0}$时，光斑与焦点的距离称为瑞利长度ZR：
$$ {Z_{\text{R}}} = \frac{{{\text{π }} {\text{ω}}_0^2}}{\lambda } $$ (16) 对于一维LI术，通常可基于焦点区域内的束腰直径对流场浓度进行单点测量，如图3（a）所示。而对于二维LIF技术，可以考虑将$2{{\text{ω}}_0} \times 2{Z_{\text{R}}}$作为激光片光源，从而实现高分辨率测量，如图3（b）所示。
2.4 气体混合浓度的瑞利散射技术测量原理
在二元气体混合中，还可以通过瑞利散射技术来测量气−气混合的浓度。RLS技术能够实现对浓度场的定量时空测量[68]。如图5所示，当一束激光通过具有j种组分的理想气体时，激光光源垂直方向的瑞利散射光总强度IR(90°)可表示为[50, 69]：
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图 5 瑞利散射技术测量原理示意图Fig. 5 The principle sketch of Rayleigh light scattering for measuring the gas concentration$$ {I_{\text{R}}}({90^\circ }) = {{\text{β}} _0}{I_0}{\text{Ω}} lN\sum\limits_{i = 1}^j {{X_i}{{\sigma } _{{\text{R}},i}}} {\text{ }} $$ (17) $$ N = p{N_A}/RT{\text{ }} $$ (18) 式中：β0为系统校准常数，代表光收集和传输效率；Ω为光信号探测器的立体角；l为光信号探测器区域长度；Xi为组分i的摩尔分数；${{\sigma } _{{\text{R}},i}}$为组分i的瑞利散射截面；N为总分子数密度，单位1/m3；p和T分别为总压和绝对温度；NA为阿伏伽德罗常数（6.023 × 1023）；R为通用气体常数，取
8.3143 J/（mol·K）。光信号探测器可以是相机图像传感器或光电倍增管。在实验过程中，光信号探测器的位置和测量角度保持不变，因此可认为β0、l、${\text{Ω}}$是常数，式（17）可进一步写为：
$$ {I_{\text{R}}}({90^\circ }) = {\text{β}}{I_0}N\sum\limits_{i = 1}^j {{X_i}{{{\sigma }} _{{\text{R}},i}}} {\text{ }} $$ (19) 假设实验中压力、温度和激光初始强度不变，根据摩尔守恒方程，有：
$$ \sum\limits_{i = 1}^j {{X_i}} {\text{ = 1 }} $$ (20) 对于一个二元混合气体（j = 2），在测量设备和装置保持不动的情况下，当RLS测量区域中只流过第一种气体（即${X_1} = 1$）时，其瑞利散射强度为：
$$ {I}_{\text{R}{,}1}({90}^{°})={{\text{β}}} {I}_{0}{N}_{\text{s}}{{\sigma } }_{\text{R},1}\text{ } $$ (21) 式中：Ns为标定过程中使用的标准状态（ps, Ts）分子数密度，ps和Ts可以通过压力和温度传感器测量获得。同样的，如果只流过第二种气体，其瑞利散射强度为：
$$ {I}_{\text{R},2}({90}^{°})={\text{β}} {I}_{0}{N}_{{\rm{s}}}{{\sigma } }_{R,2} $$ (22) 结合式（18）～（22）可知，在二元气体混合过程中，气体浓度为：
$$ {X}_{2}=\frac{{I}_{{\rm{R}}}\cdot \dfrac{{N}_{{\rm{s}}}}{N}-{I}_{{\rm{R}},1}}{{I}_{{\rm{R}},2}-{I}_{{\rm{R}},1}}\text=\frac{{I}_{{\rm{R}}}\cdot \dfrac{{p}_{{\rm{s}}}}{p}\cdot \dfrac{T}{{T}_{{\rm{s}}}}-{I}_{{\rm{R}},1}}{{I}_{{\rm{R}},2}-{I}_{{\rm{R}},1}}\text{ } $$ (23) $$ {X}_{1}=1-{X}_{2} $$ (24) 如果是3种及以上的气体发生混合，且每种气体的${{\sigma } _{{\mathrm{R}},i}}$不同，则上述方程组是不封闭的，无法求解单个Xi的值。为了获得气体浓度，需要进行额外的假设。例如，Talbot等[50]在丙烷‒空气‒氖气三元气体射流混合实验研究中，由于氖气和空气已经预混好且氖气的瑞利散射光强与空气、丙烷相比很微弱，因此仅考虑了丙烷和空气的瑞利散射光强，从而获得了气体浓度的测量值。RLS的测量分辨率同样受到激光光束厚度的限制，利用2.3节所述的激光束腰区域进行测量，也可以提高测量分辨率[50]。Budzinski等[51]早在1994年就使用RLS研究了初始条件对Richtmyer‒Meshkov不稳定性气体混合界面形貌演化的影响。
光的散射信号通常包含气体分子引起的瑞利散射信号及大量的杂散光（例如米氏散射）。为了减小杂散光的干扰，提高RLS的信噪比，目前常在流场与探测器之间放置具有窄吸收峰的分子滤波池，并借助波长调谐技术，过滤杂光，增强瑞利散射光的强度，即滤波瑞利散射技术（filtered Rayleigh scattering technique）[70]，其在燃烧诊断中应用广泛。关于此技术的详情，感兴趣的读者可以参阅文献[70-71]。此外，基于式（18）和（19），RLS也可测量单一组分理想气体的流场温度。
2.5 混合过程中速度场和浓度场的同步测量技术
混合过程中速度场的测量同样至关重要。在流体力学研究中，通常可以采用热线测速技术[72-73]、激光多普勒技术（Laser Doppler Velocimetry, LDV）[74]、粒子追踪测速技术（Particle Tracking Velocimetry, PTV）[63]和粒子图像测速技术（Particle Image Velocimetry, PIV）[75-76]等对流场速度进行测量。当混合过程引起的折射率变化很弱或没有变化的时候，基于光学的测速技术（LDV、PIV、PTV等）同样可以用于混合过程的速度场测量[63, 73-74]。
在湍流混合研究中，考虑雷诺平均的标量对流‒扩散方程（式（2））时，湍流输运的影响会体现在浓度脉动与速度波动的相关性$\left\langle {{{\boldsymbol{u}'}}\phi '} \right\rangle $上（$\left\langle \cdot \right\rangle $表示系综平均，上标$^\prime $表示脉动量）。因此对于湍流混合问题，需对速度和浓度进行同时测量。学者们通常采用PIV‒PLIF同步技术。该同步技术中的PIV和PLIF与单独使用时基本相同，主要难点在于为保证拍摄区域相同，需将PIV相机和PLIF相机精确校准，并将PIV示踪粒子散射的激光与荧光染色剂受激发出的荧光进行分离。上述2种荧光的波长通常不同，可在相机前加滤光片实现光的分离。可使用同步器同步PIV相机、PLIF相机及相应激光器的触发信号。在早期研究中，Chen[77]和Hu[78]等分别对重力流和射流的混合过程进行了PIV和PLIF同步测量。在（小密度差）液体分层流动中，Xu等[79]成功利用PIV‒PLIF同步测量技术对重力流的水平射流（射流环境为轻流体）进行测量，获得了射流的密度场和速度场。他们使用的PIV示踪粒子为中空玻璃珠（中径11 μm，比重1.1），荧光染色剂为罗丹明6G。激光器发射波长为532 nm。使用PIV带通滤光片（中心波长530 nm，带宽10 nm）和PLIF长波通滤光片（截止波长550 nm，允许波长大于550 nm的光通过）将PIV和PLIF图像进行分离。此外，由于不同密度的流体折射率不同，为了克服折射率不同引起的光学测量误差，实验中采用不同浓度的乙醇和盐溶液，实现了折射率匹配，即2种流体密度不同但折射率相同，从而消除了折射率差异引起的光学测量误差。在不同密度的气体湍流混合中，Balakumar[22-23]和Reese[40]等成功实现了对激波管中由Richtmyer‒Meshkov不稳定性引起的湍流混合过程的PIV‒PLIF同步测量。以Balakumar等[22-23]的实验为例，进入激波管前将重气体六氟化硫（SF6）与丙酮（C3H6O）蒸气预混，并使用波长为266 nm的激光实现PLIF技术，激发C3H6O的荧光信号（吸收和激发光谱见表1），从而测量C3H6O蒸气的浓度场。同时，流场中充满平均直径为0.5～1.0 μm的乙二醇液滴，采用波长为532 nm的激光进行PIV测量，可获得速度场。为获得高质量的PIV和PLIF图像，Balakumar等在PLIF相机前使用可见光干涉滤光片（中心波长420 nm，带宽10 nm）隔离PIV的散射光，在PIV相机前使用窄带通滤光片（带宽17 nm，中心波长532 nm）。实验中，Balakumar等[22]评估的空气和SF6的最大折射率变化分别为7.2 × 10−5和3.4 × 10−4，折射率差异引起的光学畸变非常小，因此在实验中未考虑其对PIV和PLIF测量误差的影响。然而，近期Li等[80]的研究表明，光学畸变引起的测量误差与流场特征尺度相关。因此，即使最大折射率变化在10−4或10−5数量级，在进行相应的湍流混合实验前，也应注意光学畸变对测量误差的潜在影响。
3 湍流混合标量场的测量和机理研究
3.1 黏性‒对流区内被动标量标度律
最新DNS研究[46]表明，在高Re，Sc = 512的各向同性湍流中，被动标量能谱在惯性‒对流区和黏性‒对流区内的标度律为理论预测的k−5/3和k−1，但是k−1标度律在实验研究中尚未达成统一的结论。如前文所述，黏性‒对流区内的混合尺度较小，较难实现被动标量场的高精度时空测量。早期主要利用激光束腰提高黏性‒对流区被动标量测量的空间分辨率，通过光电倍增管实现对荧光信号的高频采样（图3（a）），从而获得被动标量的时间序列，再基于Taylor冻结假设获得标量场的空间波数能谱，最终得到惯性‒对流区和黏性‒对流区内的标度律。Miller等[12]在湍流射流（Sc =
1900 ，Re$ \in $[1.25 × 104, 7.2 × 104]，$ \eta_{\mathrm{B}}\approx6 $ μm）中使用一维LIF实现约50 μm的区域测量，发现被动标量能谱在惯性‒对流区内不符合k−5/3标度律，在黏性‒对流区内不符合k−1标度律，而是以对数正态分布（log-normal）的形式存在。最近，Mohaghar等[48]在充分发展的明渠槽道流动中，使用PLIF对黏性‒对流区内的被动标量进行二维测量，实验Re分别为5000 、10000 、20000 ，对应的Batchelor尺度分别为24、13、9 μm。其束腰区域的测量分辨率为80 μm，处于Kolmogorov尺度和Batchelor尺度之间。结果表明，在黏性‒对流区内，如图6（a）所示，横向谱不存在k−1标度律，而是与Miller等[12]的结果一致，在黏性‒对流区内能谱与波数呈对数正态分布。但对于上述实验测量结果，其测量分辨率均未完全解析到Batchelor尺度。![]()
图 6 文献中不同实验条件下测量得到的标量脉动能谱Fig. 6 The scalar spectrum measured under different experimental conditions in the literaturePrasad等[81]使用一维LIF在湍流射流（Sc =
1930 ，Re =4000 ，$ \eta_{\mathrm{B}}\approx5 $ μm）中发现存在k−1标度律，测量的分辨率约为4 μm。Talbot等[50]在丙烷‒空气‒微量氖气湍流射流（Re = 1.54 × 104）中使用瑞利散射技术（同样使用束腰区域作为光源）测量单点气‒气混合浓度，其$ \eta_{\mathrm{B}}为50～200 $ μm，测量分辨率约80 μm。尽管实验中$Sc \approx 7$，但其一维浓度时间序列仍然表明，在惯性‒对流区内存在k−5/3标度律，在黏性‒对流区内存在k−1标度律，如图6（b）所示。近期，Iwano等[49]使用高测量分辨率（约2.8 μm）的LIF，在湍流射流（Sc =2900， Re = 2.0 × 104）中针对不同初始浓度进行实验测量，结果发现均存在k−5/3和k−1标度律，如图6（c）所示，但k−1标度律并未发生在黏性‒对流区内。相似的，Nye等[82]通过光纤探针测量在管道流动中发现了k−1标度律，但探针属于浸入式测量，对流场测量有一定影响。现阶段对于黏性‒对流区内标度律的研究，大多通过浓度的一维时间序列获得空间能谱。最近，Mohaghar等[48]的工作则针对二维空间测量直接获得空间能谱，美中不足的是其空间测量分辨率并没有完全解析到Batchelor尺度，有待进一步提高分辨率以判断黏性‒对流区内的标度律。因此，虽然在理论研究和DNS计算中，黏性‒对流区内的k−1标度律是存在的，但目前还需更精准的二维甚至三维实验测量结果来证实。
3.2 标量脉动的概率密度分布
早期研究认为，根据中心极限定理，均匀流场中标量脉动的概率密度分布PDF应服从高斯分布，这得到了早期温度被动标量测量的实验验证[83]。但是Castaing等[84]的对流实验表明，当瑞利数Ra（浮力与黏性力的比值[85]，用于表征热对流强弱[86]）超过临界值4 × 107时，标量场概率密度分布从高斯分布转变为指数分布。Pumir[87]和Kerstein[88]等在含有平均标量梯度湍流混合理论研究中获得了指数分布的PDF。Gollub[89]和Warhaft[90]等对格栅湍流温度场进行了实验测量（热电偶测量），发现在具有平均标量梯度的情况下，当流动雷诺数大于某一值（Gollub等[89]的研究中Reλ > 70；Warhaft[90]的研究中Reλ > 30）且测量区域大于8倍标量积分尺度（避免壁面对尾迹的影响）时，被动标量的PDF尾迹呈现指数分布，如图7所示。图中，为了显示清楚，与下一个PDF分布相比，每个PDF曲线都被平移了一个数量级，实线为高斯曲线；由下至上，被测位置距离入口格栅为 x/M = 36.4～132.4，其中格栅格子大小M = 2.54 cm。在 x/M = 62.4处的Reλ = 74.4，被动标量PDF尾迹的指数分布结果也在参考文献[64]中得到报道。目前，关于被动标量PDF尾迹指数分布的研究大多存在于平均标量梯度的情况，在没有平均标量梯度的流动中，理论和实验发现是否仍然有效，还需在不同流动条件下（如圆管流动、槽道流和方形管流动等）进行实验研究。此外，指数分布尾迹是否为湍流混合的一个更普遍的特征，目前尚不清楚，需在更广泛的流动条件下开展进一步实验研究。
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3.3 被动标量场的分形维数
为了更全面地描述湍流混合过程中被动标量等值面几何形状特征与流动大尺度特征之间的关系，一些研究利用分形几何来探索高Sc情况下被动标量场的混合界面规律。部分早期研究[81, 91]认为，标量等值面的分形维数在惯性‒对流区内是一个定值。而Miller等[11]发现，湍流射流中的分形维度与空间尺度和所选浓度等值线的阈值有关。Villermaux等[92]观察到分形维度取决于盒维数法（box counting）的盒子尺度，并且会随不同荧光染色剂的注入尺度和浓度阈值变化。随后，Dasi[47]和Mohaghar[48]等使用高分辨率PLIF，在充分发展的明渠湍流边界层内也发现惯性‒对流区内的浓度等值线分形维数为非定值，该值与边界层Re、荧光染色剂的注入尺度和浓度阈值都有关系；在黏性‒对流区内，分形维数虽然不是定值，却与荧光染色剂的注入尺度和浓度阈值无关。部分相关研究及对应的分形维度观测结果如表2所示。对于高Sc情况下被动标量场在惯性‒对流区和黏性‒对流区内的分形几何性质，则需更多实验来进一步探索，以揭示潜在的湍流混合机理。
表 2 被动标量浓度等值面分形维数的实验研究总结Table 2 Summary of experimental studies of the geometric properties of passive scalar iso-surfaces流动 Re ${\eta _{\rm{K} } }$/μm ${\eta _{\rm{B}}}$/μm 最小测量分辨率/μm 测量维数 惯性-对流区内的分形维数 参考文献 射流 4000 — — 450 二维 定值 2.35 [91] 圆柱尾流 1500 50 4 450 二维 定值 1.35 [81] 射流 2940 ～23400 200 6 50 一维 非定值 [11] 射流 4500 ～18000 — — 420 二维 非定值 [93] 射流 6000 100 2 300 二维 非定值 [92] 明渠流 5000 ～20000 290～760 9～24 80 二维 非定值 [47] 明渠流 5000 ～20000 290～760 9～24 80 二维 非定值 [48] 4 结论与展望
本文简要介绍了被动标量湍流混合的实验研究进展，以及激光诱导荧光技术和瑞利散射技术，着重讨论了激光诱导荧光技术在小尺度湍流混合方面的应用，并探讨了高空间分辨率对黏性‒对流区混合规律的重要性，从实验的角度综述了标量的能谱标度律、概率密度函数和混合界面的分形维数。一方面，随着湍流混合理论的发展和直接数值模拟计算能力的提升，新的现象不断被发现。另一方面，高精度和高分辨率湍流混合问题的实验研究亟需开展，以加深对湍流混合多尺度、非线性过程的物理机理认知。
湍流混合是一个广阔且复杂的领域，仍然有许多基础问题需通过实验进行验证和研究，例如被动标量脉动场结构函数的标度指数规律、标量耗散与涡量和应变之间的性质，Rayleigh−Taylor和Richtmyer−Meshkov不稳定性引起的非均匀各向异性湍流混合等。湍流混合研究是一个不断发展和进步的领域，对其进行深入研究有助于我们更全面地理解湍流混合机理，为工程应用提供更为有效的解决方案。
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图 5 瑞利散射技术测量原理示意图
Fig. 5 The principle sketch of Rayleigh light scattering for measuring the gas concentration
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图 6 文献中不同实验条件下测量得到的标量脉动能谱
Fig. 6 The scalar spectrum measured under different experimental conditions in the literature
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表 1 常见荧光物质的适宜激发波长和发光波长
Table 1 Matched excitation and emission wavelengths of common fluorescent materials
荧光物质 流场介质 吸收谱波长峰值/nm 激发谱波长峰值/nm 备注 参考文献 荧光素钠 水 490 515 无毒 [53] 罗丹明6G 水 525 555 有毒 [54] 罗丹明B 水 555 580 有毒 [53] 罗丹明110 水 496 520 有毒 [55] 磺酰罗丹明 水 355 580 有毒 [56] Alexa 350 水 343 441 无毒 [57] 奎宁 水 355 400～570 有毒 [56] 丙酮 气体 285 420 信噪比较低 [22, 58] 3-戊酮 气体 270 450 轻微毒性 [59] 甲苯 气体 255 320 有毒，与氧气会发生淬灭效应 [59] 苯甲醚 气体 260 310 与氧气会发生淬灭效应 [15, 60] 
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表 2 被动标量浓度等值面分形维数的实验研究总结
Table 2 Summary of experimental studies of the geometric properties of passive scalar iso-surfaces
流动 Re ${\eta _{\rm{K} } }$/μm ${\eta _{\rm{B}}}$/μm 最小测量分辨率/μm 测量维数 惯性-对流区内的分形维数 参考文献 射流 4000 — — 450 二维 定值 2.35 [91] 圆柱尾流 1500 50 4 450 二维 定值 1.35 [81] 射流 2940 ～23400 200 6 50 一维 非定值 [11] 射流 4500 ～18000 — — 420 二维 非定值 [93] 射流 6000 100 2 300 二维 非定值 [92] 明渠流 5000 ～20000 290～760 9～24 80 二维 非定值 [47] 明渠流 5000 ～20000 290～760 9～24 80 二维 非定值 [48]
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